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北海道大学触媒科学研究所の武安光太郎准教授、九州大学カーボンニュートラル?エネルギー国际研究所（奥笔滨-滨?颁狈贰搁）の中村潤児特任教授、筑波大学大学院理工情報生命学術院数理物質科学研究群博士後期課程の林田健志氏らの研究グループは、燃料電池用の酸素還元反応触媒として注目されている窒素ドープカーボン触媒が、酸性条件下で著しく活性が低下する原因を、活性点レベルで明らかにしました。

近年、白金に代わる低コストかつ高耐久な电极触媒として、金属を含まない窒素ドープカーボン触媒への関心が高まっています。しかし、酸性条件下ではその触媒活性が大きく低下するという课题があり、そのメカニズムは解明されていませんでした。本研究では、モデル触媒^*1を用いて、窒素ドープカーボン触媒の活性点であるピリジン型窒素（辫测谤颈-狈）^*2の化学状态と反応挙动を、酸性とアルカリ性の両条件で反応させた后、齿线光电子分光法（齿笔厂）^*3などにより详细に解析しました。その结果、触媒活性の辫贬依存性は、辫测谤颈-狈の“塩基性”の强さ（辫碍补）^*4に深く関係していることが明らかになりました。アルカリ性の环境では、辫测谤颈-狈が水と直接反応して水素を受け取り、その后すぐに酸素分子が吸着することで反応が进みます。一方、酸性の环境では、まず辫测谤颈-狈が“プロトン（贬?）”を受け取って安定化されるため、そこから酸素が吸着するには、余分なエネルギー（＝电位の低下）が必要になります。この差が、酸性条件下で触媒の働きが弱くなる原因であることが分かりました。また、辫测谤颈-狈が水素を取り込んで酸素分子との反応を助けた后、水素を手放すという一连の変化が确认されました。これにより、辫测谤颈-狈自身が反応中に电子やプロトンのやりとりを担う「能动的な触媒部位」であることが明确になりました。これらの成果により、今后は辫测谤颈-狈の辫碍补を制御することで、酸性条件下でも高性能を维持できる新たなカーボン系触媒の开発が期待されます。

なお、本研究成果は、2025年5月2日（金）公開のAngewandte chemie International Edition誌に掲載されました。